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報告書

原研-サイクル機構融合研究成果報告書; 照射環境における原子炉構造材料の劣化現象に関する研究

上野 文義; 永江 勇二*; 根本 義之; 三輪 幸夫; 高屋 茂*; 星屋 泰二*; 塚田 隆; 青砥 紀身*; 石井 敏満; 近江 正男; et al.

JAERI-Research 2005-023, 132 Pages, 2005/09

JAERI-Research-2005-023.pdf:33.03MB

原研とサイクル機構は、平成15年度から研究開発の効率的推進と研究の相乗的発展を目指す「融合研究」を開始した。本研究は、「融合研究」の一つとして、高速炉や軽水炉環境などの照射環境において生じる構造材料の照射劣化現象を対象に、劣化機構の解明,早期検出及び評価方法の開発を目的とした。平成16$$sim$$17年度は、本研究に用いる照射材対応の遠隔操作型の微少腐食量計測装置,腐食試験装置及び漏えい磁束密度測定装置を整備し、SUS304の照射後及び非照射クリープ試験片や照射後高純度モデル材を共通試料とし、両手法を用いた劣化検出を試みるとともに、比較のための非照射劣化模擬試料を用い、基礎的なデータを取得した。これらの結果に基づき、本研究において提案した劣化評価法の適用性を検討した。

論文

Effect of ion irradiation and implantation of H and He on the corrosion behavior of austenitic stainless steel

根本 義之; 三輪 幸夫; 加治 芳行; 塚田 隆

Journal of Nuclear Materials, 343(1-3), p.313 - 317, 2005/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.22(Materials Science, Multidisciplinary)

核破砕中性子源の構造材料として考えられているオーステナイト・ステンレス鋼の照射による腐食挙動の変化を調べるため、高純度Fe-18Cr-12Niを用いて研究を行った。この試料に473-773KでNiイオン照射及びH, He注入を行い、腐食試験を行った。腐食挙動の評価には原子間力顕微鏡を使用した。腐食量は照射損傷量の増加に伴い増加した。また、照射温度の上昇に依存して腐食が大きくなった。そして、H注入は低温では腐食を促進したが高温では腐食を抑制した。また、He注入はいずれの温度条件においても腐食を抑制した。

論文

Characterization of homoepitaxial and heteroepitaxial ZnO films grown by pulsed laser deposition

Chen, Z. Q.; 山本 春也; 河裾 厚男; Xu, Y. H.; 関口 隆史*

Applied Surface Science, 244(1-4), p.377 - 380, 2005/05

 被引用回数:16 パーセンタイル:55.78(Chemistry, Physical)

酸化アルミ及び酸化亜鉛単結晶基板を用いて、パルスレーザー沈殿法により、ホモ及びヘテロエピタキシャル酸化亜鉛薄膜を作製した。原子間力顕微鏡により観測された表面ラフネスは基板材料に依存していることがわかった。すなわち、ヘテロエピ膜の表面ラフネスの方が、極めて大きいことがわかった。陽電子消滅の結果は、ホモエピ膜の方がより高濃度に結晶欠陥を含むことを示した。ラマン散乱測定は閃亜鉛構造に由来する437cm$$^{-1}$$のピークを示した。いずれの膜も非常に強い紫外発光を示し、それらが優れた光学特性を持つことが明らかになった。

報告書

サイクル機構-原研融合研究成果報告書; 照射環境における原子炉構造材料の劣化現象に関する研究(共同研究)

星屋 泰二*; 上野 文義; 高屋 茂*; 永江 勇二*; 根本 義之; 三輪 幸夫; 青砥 紀身*; 塚田 隆; 阿部 康弘*; 中村 保雄*; et al.

JAERI-Research 2004-016, 53 Pages, 2004/10

JAERI-Research-2004-016.pdf:22.07MB

日本原子力研究所と核燃料サイクル開発機構は、平成15年度から、両機関の統合に向けた先行的取り組みとして、研究開発の効率的推進と相乗的発展を目指す「融合研究」を開始した。本研究は、原子炉構造材料分野における「融合研究」として、高速炉や軽水炉の照射環境における構造材料について、照射劣化機構の解明,劣化の早期検出及び評価方法の開発を目的とする。平成15年度は、本研究に用いる遠隔操作型磁化測定装置及び微少腐食量計測装置の設計及び開発を行った。耐放射線及び遠隔操作を考慮したこれらの装置により、照射後試料の劣化現象を高感度に検出することが可能となった。今後、両装置を用いて照射材を用いた材料劣化の研究を実施する。

論文

Evaluation of hardening behavior of ion irradiated reduced activation ferritic/martensitic steels by an ultra-micro-indentation technique

安堂 正巳; 谷川 博康; 實川 資朗; 沢井 友次; 加藤 雄大*; 香山 晃*; 中村 和幸; 竹内 浩

Journal of Nuclear Materials, 307-311(Part1), p.260 - 265, 2002/12

 被引用回数:39 パーセンタイル:90.08(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合炉構造材料の第一候補材である低放射化フェライト鋼の開発において、高エネルギー中性子によって生じる照射損傷が材料特性へ及ぼす影響を明らかにすることは最も重要な課題の一つである。しかし現時点では、材料強度特性変化に対するヘリウムの効果については十分に明らかとなっていない。そこで、照射条件を高精度に模擬できる多重イオンビーム照射法,照射面部分の硬さ変化を精密に測定可能な超微小硬さ試験及び押込み変形部の微細組織観察法を組み合わせ、低放射化フェライト鋼に導入した損傷領域の強度特性変化についての評価を行った。まず弾出し損傷を加えた試片について微小硬さ試験を行った結果、特定の照射温度条件において明瞭な硬化が見られた。この硬化つまり変形抵抗増加の原因は、主として微細な欠陥の生成によるものであり、さらに同時照射下でのヘリウムの存在がその変形抵抗に及ぼす影響について報告を行う。

論文

Modification of C$$_{60}$$ thin films by ion 7-MeV $$^{12}$$C$$^{2+}$$ ion irradiation

鳴海 一雅; Xu, Y.; 宮下 喜好*; 楢本 洋

JAERI-Review 2002-035, TIARA Annual Report 2001, p.176 - 178, 2002/11

Si(111)上のC$$_{60}$$薄膜に、7MeV $$^{12}$$C$$^{2+}$$イオンを照射し、C$$_{60}$$薄膜に対するイオン照射効果を原子間力顕微鏡,顕微ラマン分光を用いて調べた。C$$_{60}$$分子は、イオン照射によって分解して非晶質炭素へ変換し、同時に、絶縁性の薄膜が電気伝導性を持つようになった。一方、イオン照射によるC$$_{60}$$のポリマー化が観測された。

論文

Modification of C$$_{60}$$ thin films by ion irradiation

鳴海 一雅; 楢本 洋

Surface & Coatings Technology, 158-159, p.364 - 367, 2002/09

Si(111)上のC$$_{60}$$薄膜に、7MeV $$^{12}$$C$$^{2+}$$イオンを照射し、C$$_{60}$$薄膜に対するイオン照射効果を原子間力顕微鏡,顕微ラマン分光を用いて調べた。ラマン分光の結果より、照射前のC$$_{60}$$薄膜は部分的にポリマー化しており、イオン照射によって脱ポリマー化が進み、1.1$$times$$10$$^{14}$$/cm$$^{2}$$の照射量でポリマー成分が消失することがわかった。さらに照射量を増やすと、C$$_{60}$$分子の解離が始まり、1.1$$times$$10$$^{16}$$/cm$$^{2}$$の照射量では非晶質炭素化が進んでいることが観測された。原子間力顕微鏡を用いた電気伝導性の評価においては、1.1$$times$$10$$^{16}$$/cm$$^{2}$$の照射量で電気伝導性が認められた。これらの結果から、イオン照射によるC$$_{60}$$分子の解離によって、ほぼ絶縁体であるC$$_{60}$$薄膜に電気伝導性が生じたと考えられる。

論文

Preparation of anatase and rutile thin films by controlling oxygen partial pressure

Syarif, D. G.; 宮下 敦巳; 八巻 徹也; 住田 泰史*; Choi, Y.; 伊藤 久義

Applied Surface Science, 193(1-4), p.287 - 292, 2002/06

 被引用回数:91 パーセンタイル:93.64(Chemistry, Physical)

レーザ蒸着(PLD)によりガラス基板上二酸化チタン($$rm TiO_2$$)薄膜を作製した。結晶構造,表面構造,光触媒性能の酸素分圧依存性をX線回折(XRD),原子間力顕微鏡(AFM),UV-VIS分光計で求めた。基板温度773Kの条件で酸素分圧の増加により、表面構造は平坦から粗い構造へと変化し結晶構造はルチルからアナターゼへと変化した。酸素分圧調整の結果、表面構造の変化とアナターゼ構造生成により光触媒性能は向上した。

論文

Tuning surface morphologies of ion-assisted diamondlike carbon film on the nanometer scale

Zhu, X. D.; 楢本 洋; Xu, Y.; 鳴海 一雅; 宮下 喜好*

Journal of Chemical Physics, 116(23), p.10458 - 10461, 2002/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:14.82(Chemistry, Physical)

基板温度をパラメータにして、C60蒸着と同時に1.5keVNeイオン照射を行い、得られた炭素薄膜の結合状態をラマン分光法で、表面形態の特徴を原子間力顕微鏡で評価した。その結果、以下の結論を得た。表面形態の変化は、イオンスパッタリングとC60の同素体変換過程による蒸着との競合過程で特徴付けられ、ナノメートルサイズでの微細構造の制御が可能になるを示した。

論文

Radiation effects and surface deformation of silica by ion microbeam

西川 宏之*; 惣野 崇*; 服部 雅晴*; 西原 義孝*; 大木 義路*; 渡辺 英紀*; 及川 将一*; 神谷 富裕; 荒川 和夫

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 191(1-4), p.342 - 345, 2002/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.4(Instruments & Instrumentation)

シリカガラスを用い、MeVエネルギーのイオンマイクロビームの照射効果を顕微フォトルミネッセンス(PL)・ラマン分光器と原子間顕微鏡(AFM)を用いて調べた。フォトルミネッセンス測定では、非架橋酸素ラジカル(≡Si-O)による欠陥を示す650nm帯が、イオンの飛跡に沿って分布している。また、マイクロビームの走査照射により生じた表面形状変化をAFMを用いて調べた結果、表面形状変化はビーム走査幅とイオン到達深度に良く対応して生じていることを明らかにした。さらに、照射と未照射の境界領域に強いPL強度分布を示す部分が生成することを見出した。この境界領域では、シリカガラス内部の高密度化とそれに付随して生じた表面形状変化による応力が原因で生成した欠陥と考えられる。

論文

Temperature dependence of growth process of C$$_{60}$$ thin films on a KBr(001) surface

鳴海 一雅; 楢本 洋

JAERI-Review 2001-039, TIARA Annual Report 2000, p.190 - 192, 2001/11

KBr(001)表面上におけるC$$_{60}$$薄膜の成長過程の基盤温度依存を、原子間力顕微鏡を用いて調べた。その結果、基盤温度が45-165$$^{circ}$$Cの範囲において、基板温度に依存した3種類の島が観察された。プレート状の島は基板温度に依存せずに観察され、基板表面と平行にfcc構造の(111)面が成長する。一方、基板温度が高いときには、3次元的な構造を持つ島が観察された。薄膜のX線回折の基板温度依存より、3次元的な構造を持つ島はfcc構造の(110)面の成長によるものと考えられる。

論文

AFM Investigation of growth process of C$$_{60}$$ thin films on a KBr(001) surface

鳴海 一雅; 楢本 洋

Diamond and Related Materials, 10(3-7), p.980 - 983, 2001/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:22.29(Materials Science, Multidisciplinary)

KBr(001)表面上でのC$$_{60}$$薄膜の成長過程を、原子間力顕微鏡を用いて観察した。成長の初期過程においては、基板温度に依存して3種類の島状構造が観察された。KBr(001)表面に平行にfcc構造の{111}面が成長する板状の島は全ての基板温度において観察され、その形状は基板温度に依存して変化した。ほかの2種類の島は3次元的な構造を持ち、基板温度が高いときに観察された。X線回折の結果では、全ての基板温度でC$$_{60}$${111}面が観察される一方、基板温度が高いときにはC$$_{60}$${111}面が現れた。この結果より、C$$_{60}$${111}面は上記の3次元状の島に起因するものと考えられる。また、KBrの$$<100>$$方向に平行なステップのエッジにおいて成長する島は、テラス上で成長する島と異なり、表面に垂直な方向だけでなく、平行な面内でも結晶学的に方向がそろうことがわかった。

論文

Effect of hydrogen etching on 6H SiC surface morphology studied by reflection high-energy positron diffraction and atomic force microscopy

河裾 厚男; 児島 一聡; 吉川 正人; 伊藤 久義; 鳴海 一雅

Applied Physics Letters, 76(9), p.1119 - 1121, 2000/02

 被引用回数:21 パーセンタイル:65.12(Physics, Applied)

近年SiC表面が水素アニールにより改質されることが見いだされた。そこで、反射高速陽電子回折及び原子間力顕微鏡により水素アニールを施したSiC表面の状態を研究した。比較のため、単にHF処理した試料、水蒸気酸化を行った後HF処理した試料、及び、水素アニール後に酸化し、HF処理した試料についても、同様の研究を行った。単にHF処理した試料の表面は、研磨の影響で非常に荒れていることが見いだされ、水蒸気酸化により、表面荒さが低減できることがわかった。しかし、表面の平坦度は十分に上がらず、多くのラフネスが残留していた。ところが、水素アニールにより表面ラフネスが著しく低減され、原子的に平坦(ラフネス$$<$$1Å)な表面が得られることが見いだされた。陽電子反射パターンは上記の変化を反映しており、水素アニールにより非常に鮮明な反射パターンが得られた。一方、水素アニール後の酸化により表面ラフネスは激増しないことが見いだされたが、反射高速陽電子回折のロッキング曲線には、異常なディップ構造が出現することがわかった。これは原子間力顕微鏡では見いだされなかった酸素吸着か、マイクロラフネスの効果と考えられる。

論文

SPM characterization of substrate surfaces prepared for carbon-related-film deposition

鳴海 一雅; 山本 春也; 楢本 洋

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.587, p.O8.4.1 - O8.4.6, 2000/00

空気中及び還元雰囲気中において、1000-1400$$^{circ}C$$、1-10時間の熱処理をしたサファイア表面の表面ステップを原子間力顕微鏡で観察した。熱処理した(0001)表面上では、いずれの条件においても原子レベルで滑らかなテラスと原子オーダーの段差を持つ表面ステップが観察されたが、ステップの形状は熱処理の条件に強く依存して変化した。(1120)表面においては、巨視的な表面と結晶学的な低指数面(1120)とのずれの角度が(0001)表面に比べると1桁程度大きく、高温・長時間の熱処理によって、原子オーダーの段差のステップをもつ表面構造から、より段差の大きいステップと広いテラスを持つ表面構造に変化することがわかった。原子配列の対称性による特徴的なステップの形状が(0001)表面において観察された。

論文

Forward-transfer laser implantation of pyrene molecules in a solid polymer

D.M.Karnakis*; 後藤 真宏*; 一ノ瀬 暢之; 河西 俊一; 福村 裕史*

Applied Physics Letters, 73(10), p.1439 - 1441, 1998/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:36.37(Physics, Applied)

従来の方法とは異なった、レーザー光進行方向にそって分子を移動させ、高分子固体中に注入する方法を試みた。ピレン分子が分散されたPMMA高分子を原料フィルムとして用い、被注入フィルムにはPBMAを使用した。分子注入後のフィルム表面の状態を原子間力顕微鏡で測定し、ある薄膜では表面にクレーター状の構造が見え、部分的にアブレーションが起こっていることがわかった。また、注入された分子の量を蛍光分光法を用いて測定した結果、原料フィルムの膜厚が分子注入量に大きく影響していることがわかった。これらの結果を光熱過程及び熱・分子拡散を取り入れたメカニズムにより議論する。

論文

Substrate-specific functional membranes based on etched ion tracks

吉田 勝; 浅野 雅春; 大道 英樹; Spohr, R.*; 片貝 良一*

Radiat. Meas., 28(1-6), p.799 - 810, 1997/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:67.93(Nuclear Science & Technology)

円柱状の貫通孔からなるイオン穿孔膜に温度応答性ゲルのモノマーであるN-イソプロピルアクリルアミド(NIPAAm)、アクリロイル-L-プロリンメチルエステル(A-ProOMe)を放射線重合によって化学的に修飾した。得られた温度応答性多孔膜中の孔の物理的構造の変化は電気伝導度、走査型電子顕微鏡、原子間力顕微鏡などで観察した。また、孔径変化にともなう物質の透過制御は、P-ニトロフェノールなどを用いて調べた。

論文

Novel thin film with cylindrical nanopores that open and close depending on temperature: First successful synthesis

吉田 勝; 浅野 雅春; Safranj, A.; 大道 英樹; Spohr, R.*; Vetter, J.*; 片貝 良一*

Macromolecules, 29(27), p.8987 - 8989, 1996/00

 被引用回数:53 パーセンタイル:87.4(Polymer Science)

円筒状の貫通孔をもつイオン穿孔膜にアクリロイル-L-プロリンメチルエステル(A-ProOMe)を放射線グラフトし、温度変化に追従して孔が開閉する温度応答性多孔膜を合成した。A-ProOMeに基づくゲル層は14$$^{circ}$$Cで体積相転移を起こすため、これ以下の温度で膨潤、逆にこれ以上の温度で収縮する。原子間力顕微鏡による観察から、16$$^{circ}$$Cで処理した温度応答性多孔膜は、円筒状のイオン穿孔(1.3$$mu$$m径)とその表面に被覆された0.3$$mu$$mの厚さからなるグラフトゲル層からなることが分かった。この場合、0.7$$mu$$m径の円筒状の貫通孔が得られた。対称的に、12$$^{circ}$$Cではグラフトゲル層が膨潤するため、孔が完全に閉じた。この温度応答性多孔膜の性能は、p-ニトロフェノールの透過からも調べた。

口頭

In-situ measurement of leaching rate of fuel debris

北垣 徹; 池田 篤史

no journal, , 

福島第一原子力発電所の格納容器内には、多くの燃料デブリが冷却水中に堆積している。これらの燃料デブリの一部は冷却水中に溶出し、水相に拡散、環境中に漏洩する可能性がある。このような状況を推定・把握するためには、燃料デブリの溶出挙動を推定する必要がある。しかし、燃料デブリは多相系の非均質な物質であるため、その溶出速度を溶液分析から評価することは難しい。一方、白色干渉計等のその場観察技術は、ナノからマイクロスケールの表面形状の変化を測定することで、溶出速度を測定することが可能な技術である。ジルコン(ZrSiO$$_{4}$$)は溶融燃料とコンクリートの反応(MCCI)生成物の主要な生成相の一つとされており、燃料デブリ中に想定される成分の一つである。本研究では、上述のその場観察技術を用いて燃料デブリの溶出速度の測定が実施できることを検証することを目的に、pH0(HCl), 7(超純水), 14(aq NaOH)の流水場中の天然ジルコンの溶解速度を、干渉計を用いた表面形状変化の測定から導出し、それぞれの溶液中での溶出速度を測定できることを確認した。

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